AI解析　基礎講座　第1回　粉末X線回折による結晶相同定へのニューラルネットワークの応用

従来の相同定はピークサーチに大きく依存しますが、ピークの重なりやブロード化、低結晶性試料では十分な性能が得られない場合があります。ニューラルネットワークを用いたプロファイルベースの解析では、回折プロファイル全体から相を推定するため、ピーク抽出に起因する誤差の影響を低減し、複雑な試料における相同定精度の向上が期待されます。

従来の検索・照合法では、回折パターンから抽出したピーク位置や強度をデータベースと比較して相を同定します。一方、ニューラルネットワーク法では、測定された回折プロファイル全体、または前処理されたプロファイルデータを直接入力として解析します。そのため、抽出したピーク情報のみに依存せず、ピークサーチの誤差やピーク重なりの影響を受けにくいという特長があります。

本研究では、画像認識で広く用いられるビジョン・トランスフォーマー（ViT）を採用しました。ViTは回折プロファイル全体から特徴を学習するため、個々のピークだけでは捉えにくい情報も活用でき、複雑な試料の相同定に有効です。

学習には、実測データだけでなく、基本パラメータ法（FP法）を用いて生成したシミュレーション回折プロファイルが活用されました。格子定数、結晶子サイズ、優先配向などを変化させた単相パターンを作成し、それらをランダムに組み合わせることで多相パターンを生成しました。これにより、実際の測定で生じるさまざまなプロファイル変動を反映した大規模で多様な学習データセットが構築され、モデルはより現実的な回折パターンを学習することができます。

セメントは、回折パターンが類似した主要な成分が複数含まれており、多形も多いため、分析が困難です。そのため、ピークの重なりが激しく、従来の検索・照合手法では正しい相を識別することが難しくなります。ニューラルネットワーク手法は、全体としてより優れた相の同定性能を示し、特に見落としがちな微量相の同定において優れた結果をもたらしました。

賦形剤は結晶性が低いことが多く、微結晶や非晶質の成分を含んでいる場合があります。そのため、ピーク幅が広くなり、ピークの形状が不明瞭になることがあり、従来のピークベースの分析では解析が困難となります。ニューラルネットワーク法は、特に微結晶に対して優れた性能を発揮し、結晶性が低い場合においてもプロファイルベースの分析が有用であることを示しました。

いいえ。非晶質相を確実に同定することは依然として困難でした。ニューラルネットワークによる結果は検索・照合法よりも優れていましたが、非晶質成分に対する性能は依然として限定的でした。主な問題点は、バックグラウンド減算を行うと、非晶質物質を特徴づける広範囲な特徴が除去されたり歪められたりするため、それらの相をバックグラウンド信号から分離することが難しくなることです。

これは、従来の手法では困難な場合、特に重なりや多形、結晶性の低さによってパターンが複雑になっている場合において、AIがより優れた相候補の生成に役立つことを示しています。初期段階での相の選択が適切であれば、通常は最終的な結果も向上するため、これにより、リートフェルト精製などの定量的な解析を含む、その後の分析の精度を高めることができます。